После окончания колледжа Божьей Матери Гваделупской Кастанеда поступил в Национальную художественную школу. В 1948 году его семья переехала в столицу Перу – Лиму, где отец Карлоса открыл ювелирный магазин. Спустя год Кастанеда перебрался в США – в Сан-Франциско, а позже в Лос-Анджелес, где поступил в колледж на факультет литературного мастерства и журналистики. В свободное от учебы время будущий Учитель подрабатывал таксистом, торговал в магазине спиртным, писал стихи и пробовал себя в живописи.
Затем Кастанеда учился в Университете штата Калифорния в Лос-Анджелесе (UCLA) и окончил его в 1962 году с дипломом антрополога (в России его бы назвали этнографом или этнологом). А в 1968-м университетское издательство выпустило его будущую диссертацию в виде книги «Учение дона Хуана: путь познания индейцев яки», и та тотчас же стала бестселлером. Уже в следующем году издательство Ballantine Books продало почти полмиллиона экземпляров «Учения» в мягкой обложке – беспрецедентный результат, если учесть, что сочинение до той поры никому не известного автора продавалось в книжных магазинах в отделах «Научная литература».